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李玉良教授研究团队National Science Review:石墨炔助力高选择性和高效C-N偶联合成尿素

作者:阅读次数:发布日期:2022-10-21

不经过氨,直接从CO2出发在常温常压条件下实现高选择性、高效率的电催化C-N偶联是实现高效合成尿素的一种理想的替代方法,是科研工作者们长期以来不懈追求的目标。然而,相关报道屈指可数。近日,中国科学院化学研究所研究员、山东大学讲席教授李玉良院士和山东大学薛玉瑞教授巧妙利用石墨炔丰富的天然孔隙、表面电荷不均匀分布、高导电性、高电子迁移率、优异的化学稳定性、高本征活性以及可以在温和条件下、在任意材料表面可控生长等诸多独特优势,可控构筑了Co-NiOx@GDY多异质界面结构催化剂,直接从CO2出发实现了室温常压下高选择性、高效率、高产率的尿素合成。相关研究成果发表在《国家科学评论》(National Science Review, NSR)。

图:石墨炔基多异质界面结构催化剂可控构筑以及从CO2出发直接合成尿素策略

研究工作亮点:

1. 巧妙利用石墨炔可在任意材料表面自然生长的独特优势,实现了具有明确化学结构、确定价态和高本征活性的多异质界面结构催化剂的可控构筑。

2. 该催化剂在室温常压条件下即可实现高选择性、高效率的C-N偶联合成尿素反应,展现了目前最高的法拉第效率(64.3%)、氮选择性(86.0%)和碳选择性(~100%)以及高尿素产率(913.2 μg h-1mgcat-1)和长期稳定性,创造了新纪录。

3. 石墨炔基催化剂所具备的独特的不完全电荷转移能力赋予了其超高的催化选择性、活性和稳定性,为实现高效合成尿素反应提供了新思路。

上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等多个项目资助。

原文链接:https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwac209/6748208